O convento de São Gonçalo foi o primeiro mosteiro de freiras em Angra do Heroísmo, após Brás Pires do Canto ter conseguido do Papa Paulo III a bula da autorização para a sua fundação em 1545. É o mais antigo convento da cidade.

Destinado a freiras Clarissas (de Clausura) teve um constante aumento de religiosas que obrigou, no século XVII, à sua ampliação que ocupou as primitivas instalações do Convento. No entanto, a decoração interior só viria a estar concluída em meados do século XVIII.

Destacam-se no seu interior o altar-mor, as pinturas sobre tela emolduradas pela talha dourada do corpo da igreja, a talha dourada do púlpito e a da respectiva escada, os painéis em azulejos da época joanina, atribuídos a Teotónio dos Santos, discípulo de António Bernardes, que terá realizado esta obra entre 1720 e 1730.

Diversas esculturas representativas do período barroco bem como de um Cristo crucificado, do séc. XVI, considerado muito raro.

Destaque especial para a bela grade de ferro ogival do coro-alto e os revestimentos de talha dourada.