Deputada à Assembleia da República (1980-1991), interveio politicamente nos campos da cultura e do património, na defesa dos direitos humanos e dos direitos das mulheres.

Juntamente com José Saramago (Prémio Nobel de Literatura, 1998), Armindo Magalhães, Manuel da Fonseca e Urbano Tavares Rodrigues foi, em 1992, um dos fundadores da Frente Nacional para a Defesa da Cultura (FNDC).

A obra de Natália Correia estende-se por vários géneros, desde a poesia ao romance, teatro e ensaio. Colaborou com frequência em diversas publicações portuguesas e estrangeiras. Durante as décadas de 1950 e 1960, em sua casa reunia-se uma das mais vibrantes tertúlias de Lisboa, onde compareciam as mais destacadas figuras das artes, das letras e da política (oposicionista) portuguesas e também internacionais. A partir de 1971, essas reuniões passaram a ter lugar no bar Botequim. Ficou conhecida pela sua personalidade livre de convenções sociais, vigorosa e polémica, que se reflete na sua escrita.